В 1936 году Николаю Шарлеманю присвоили ученую степень кандидата биологических наук. В 1937 году он защитил докторскую диссертацию, а в 1938 году становится профессором прикладной зоологии.

Круг интересов и научных разработок ученого был разносторонним, из-под его пера вышло более двухсот научных работ. Николай Шарлемань – автор брошюр по природе Украины («Птицы УССР», 1938 год; «Звери Украины», 1920 год; «Материалы по фауне зверей и птиц Черниговской области», 1936 год), учебников и других научных и научно-популярных материалов.

Во время оккупации Киева немцами Николай Шарлемань остался в городе. В 1943 году вместе с другими сотрудниками Института зоологии он выехал в Познань. В 1946 году ученый был репатриирован, однако устроиться на работу в Институт так и не смог. Он работал профессором в Лесохозяйственном институте с почасовой оплатой, позже – консультантом Киевской станции защиты растений и инспектором Главного управления по делам охоты.

Много внимания Николай Шарлемань уделял изучению животного и растительного мира Киевской Руси. Фрески и граффити Софийского собора он сопоставлял с текстом «Слова о полку Игоревом», а также с записками Г.-Л. де Боплана и А. Ван Вестерфельда.

В последние годы жизни ученый занимался активной природоохранной деятельностью: заботился о сохранении реки Почайны в связи с застройкой Оболони, природы Труханова острова, выступал за возрождение рыболовецкого заповедника «Конча-Заспа».

Похоронен в 1970 году на Зверинецком кладбище Киева.