Геологи оценивают средний возраст породы в 134 миллиона лет. На протяжении всех этих веков минерал скрывался от глаз человека в недрах Сибири.
В 1948 году известный учёный В. Г. Дитмар проводил геологическую съёмку Мурунского массива, расположенного на территории Якутии. Именно здесь, проверяя бассейн реки Лены на залежи урана, геолог обнаружил фиолетовые глыбы, принятые за разновидность сланца.
С той находки прошло 22 года, прежде чем камень описали, как самостоятельный минерал, а не сланцевый подвид.
Первооткрывателями места добычи считаются Ю. Г. Рогов и Ю. А. Алексеев. Случилось это событие в 1973 году, после чего стартовало детальное изучение месторождения.
После обнаружения минерала Ю. Г. Рогов побывал с образцом породы в Минералогическом музее Лувра. На тот момент там была собрана внушительная коллекция минералов планеты, однако о чароите работникам музея не было известно. На предложение выкупить образец уникальной находки учёный ответил отказом.
Официальное название «чароит» было утверждено минерологами только в 1977 году, когда геолог В. П. Рогова впервые обнаружила минерал в бассейне реки Чара, в честь которой он и был назван.